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    我国科学家在全氮五唑阴离子研究方面取得重要进展

    日期 2017-09-08   来源:数理科学部   作者:李会红  【 】   【打印】   【关闭

    图. 合成过程和晶体结构

      在乐虎国际娱乐自然科学基金(项目编号:U1530101,11076017,51374131)等资助下,南京理工大学陆明教授课题组在全氮五唑阴离子研究方面取得重要进展。相关研究结果以“A Series of Energetic Metal Pentazolate Hydrates”(系列水合五唑金属盐含能化合物)为题,于2017年8月28日在Nature上在线发表,论文链接:http://www.nature.com/nature/journal/vaop/ncurrent/full/nature23662.html)。

      该课题组通过研究自行制备的全氮五唑阴离子钠、锰、铁、钴和镁盐水合物单晶结构,首次系统地揭示了全氮五唑阴离子与金属阳离子的相互配位作用、与水的氢键作用以及热稳定性规律,为研究全氮五唑阴离子与全氮阳离子组装,形成离子型全氮化合物材料奠定了基础,对推动氮化学和超高能含能材料发展具有重要的科学意义。

      实验中,通过氧化切断芳基五唑的C-N键,得到稳定的白色固体粉末NaN5水合物,重结晶得到[Na(H2O)(N5)]•2H2O,用高分辨质谱和15N核磁表征确证其结构。分别通过NaN5水合物与MnCl2, FeCl2, Co(NO3)2, MgCl2之间的离子交换反应,得到相应的化合物粗品,经重结晶后分别得到[Mn(H2O)4(N5)2]•4H2O, [Fe(H2O)4(N5)2]•4H2O, [Co(H2O)4(N5)2]•4H2O, 和 [Mg(H2O)6(N5)2]•4H2O,通过单晶X-射线衍射分析,确认5个化合物的晶体结构。其合成过程和晶体结构见下图。

      研究发现,N5-离子可以通过离子或共价相互作用与金属阳离子配位,与水的氢键相互作用来稳定。该系列含能的金属-N5-配合物,除了五唑钴配合物外,其它4个五唑金属配合物具有分解温度高于100℃的良好热稳定性。鉴于其稳定性和能量特性,五唑金属配合物可以作为一类潜在的、新高能量密度材料,或可用来开发仅由氮元素组成的超高能全氮材料。N5-离子在其键合相互作用方面的适应性,将为探索其它多种N5-配合物,提供科学依据和理论支撑。




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